Förderprojekte

Förderbeginn 01.01.2021

Bildungsdynamik von strukturell komplexen chiralen Hybridhalogenid-Perowskiten für effiziente und nachhaltige Energieanwendungen

Dr. Felix Deschler
Technische Universität München
Walter Schottky Institute Center for Nanotechnology and Nanomaterials

Dr. Carolin M Sutter-Fella
Lawrence Berkeley National Laboratory
Chemical Sciences Division

Um neue Materialien für Energieanwendungen zu entdecken und zu schaffen, müssen wir wissen, wie die Funktionen mit der Struktur, den Synthesevariablen und der Anordnung der Atome und Moleküle zusammenhängen, und wie sich diese Funktionen während der Herstellung entwickeln. Der Schwerpunkt dieses Projekts ist die Entwicklung eines Verständnisses der Ko-Evolution von funktionellen Eigenschaften in Bezug auf die Präkursorchemie unter Einbeziehung chiraler Organika, um optimale Bedingungen für die reproduzierbare Synthese von strukturell hochkomplexen Halogenid-Perowskiten zu finden. Aufgrund ihrer strukturellen und kompositionellen Flexibilität haben sich diese Halbleitermaterialien, die hervorragende optoelektronische Eigenschaften aufweisen, in letzter Zeit als eines der wenigen bekannten Halbleitermaterialien herauskristallisiert, die die Einbringung chiraler Motive erlauben. Die Ergebnisse unseres Projekts könnten eine Reihe neuer Anwendungen eröffnen, zum Beispiel polarisierte Leuchtdioden oder enantioselektive Photokatalyse.

Abschlussbericht
In den vergangenen Jahren haben sich chirale Halbleiter als eine potentielle Grundlage für eine Vielzahl neuer Technologien hervorgetan, wie beispielsweise für die Erzeugung und Detektion von zirkular polarisiertem Licht oder der Generierung Spin-polarisierter Ladungsträger. Eine vielversprechende Materialklasse in diesem Bereich sind hybride organisch-anorganische Blei-Halogen-Perowskite, da sie strukturelle Vielfalt mit exzellenten optoelektronischen Eigenschaften verbinden. Gleichzeitig repräsentieren Aminosäuren eine kostengünstige und einfach verfügbare Quelle für chirale Ausgangsmaterialien. Im Rahmen dieses Projekts wurde der Einsatz von 3-Aminobutansäure (3-ABA) für die Herstellung und Funktionalisierung von Blei-Halogen-Perowskiten und verwandten Materialien untersucht.

Wir waren in der Lage Dünnschichten des Halbleiters DMAPbI₃ mit 3-ABA zu modifizieren und dadurch einen starken zirkularen Dichroismus zu erzeugen, ein deutlicher Beweis für Chiralität. Zusätzlich konnten wir demonstrieren, dass 3-ABA die Bildung des Halbleiters MAPbBr₃ beeinflusst und dass diese Effekte genutzt werden können, um helle Emitter herzustellen, die gleichzeitig als Superstrahler mit niedrigen Aktivierungsschwellen fungieren. Beide Projekte haben dabei enorm von den in-situ Spektroskopie-Techniken der Molecular Foundry des Lawrence Berkeley National Laboratory profitiert, die uns wertvolle Einblicke in die Synthese beider Materialsysteme ermöglichten. Diese Erkenntnisse erlaubten es, die Herstellung beider Materialien zu optimieren und die Rolle der organischen Additive in den Kristallisationsprozessen zu verstehen.

Im Rahmen eines verwandten Projekts untersuchten wir zudem die Fähigkeit des chiralen Halbleiters (R/S)-EBAPbI₃, Spin-polarisierte Ladungsträger zu generieren und zur Erzeugung von polarisiertem Licht an Emitter-Materialien weiter zu transportieren. Dieses Projekt wurde durch die röntgendiffraktographischen in-situ Strukturanalyseverfahren der Beamline 12.3.2 der Advanced Light Source am Lawrence Berkeley National Laboratory ermöglicht.