Förderprojekte

Förderbeginn 01.07.2014

Katalysatorsuche für Energie-relevante Prozesse, mit Hilfe Skalenrelations-basierter kinetischer Monte Carlo Modellierung

Prof. Dr. Karsten Reuter
Technische Universität München
Lehrstuhl für Chemie - Theoretische Chemie

Prof. Dr. Jens K. Norskov
Stanford University
Department of Chemical Engineering

Über die vergangenen Jahre hat first-principles basierte mikrokinetische Modellierung rapide wachsend zu einem mechanistischen Verständnis heterogen katalysierter Prozesse und der Entwicklung neuer, verbesserter Katalysatoren beigetragen. Die Zielsetzung des Projektes ist es bestehende Limitierungen in Bezug auf die Komplexität der handhabbaren Prozesse durch geeignete Verknüpfung von approximativen kinetischen Parametern zu verringern. Als Beispielsystem werden sich die Untersuchungen auf die selektive Synthese höherer Alkohole aus Synthesegas konzentrieren, als einer attraktiven Energielösung, die diese nachhaltigen Ersatzkraftstoffe in größeren Mengen bereitstellen und hierdurch die Ölabhängigkeit und Treibhausgasemissionen reduzieren würde. Die erzielten Einsichten finden direkt Eingang in verbesserte Screening-Protokolle zur Identifikation alternativer Metallgemische, Promotor- oder Dotierstrategien zum Ersatz des untragbar teuren Rhodiums.

Abschlussbericht
Zielsetzung des Projektes war es eine langfristige Zusammenarbeit zwischen den Gruppen von Prof. Jens Nørskov an der Stanford Universität und Prof. Karsten Reuter an der TU München aufzubauen. Im Bereich der ab initio basierten Modellierung heterogen-katalytischer Reaktionen angesiedelt bestand das Hauptaugenmerk speziell darauf die komplementäre Expertise der beiden Gruppen für einen neuartigen Ansatz für die mikrokinetische Modellierung komplexer Reaktionsnetzwerke zu vereinen. Hierfür wurden Skalenrelationen eingesetzt um die Anzahl notwendiger (und numerische aufwändiger) ab initio Energieparameter zu reduzieren, während kinetische Monte Carlo Simulationen benutzt wurden um eine mögliche strukturelle Heterogenität der Katalysatoroberfläche voll aufzulösen. Eine erste Anwendung auf die Methanierungsreaktion an Übergangsmetalloberflächen bestätigt die erwartete Tragfähigkeit und den Mehrwert des Ansatzes ohne Einschränkungen. Eine Erweiterung auf das wesentlich komplexere Alkoholsynthese-Reaktionsnetzwerk ist im Zuge einer Weiterführung der Zusammenarbeit geplant, deren Erfolg bereits jetzt durch eine erste gemeinsame Publikation in der Angewandten Chemie dokumentiert ist.